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Des phonons qui vivent plus longtemps que prévu

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La maîtrise des échanges thermiques et la recherche de nouveaux matériaux thermoélectriques sont devenues des enjeux majeurs dans le fonctionnement des dispositifs microélectroniques. La chaleur est transportée majoritairement par les phonons dans les semi-conducteurs et la connaissance de leur libre parcours moyen (LPM) est donc très importante. Cependant, ce paramètre est encore très mal connu : une théorie cinétique de la conductivité thermique conduit à des LPM respectivement de 40 et 20 nm pour Si et GaAs. Toutefois, des mesures récentes de la conductivité thermique par thermoréflectance[1] suggèrent que les valeurs des LPM couvrent plusieurs ordres de grandeur et que les phonons de LPM supérieur à 1 µm à la température ambiante contribuent de façon significative au transport de chaleur. L’équipe « Acoustique pour les nanosciences » de l’INSP vient de franchir une nouvelle étape en effectuant la première mesure directe et précise du LPM dans le domaine 0.2 à 1 THz dans GaAs.

Nous avons développé depuis plusieurs années à l’INSP, en collaboration avec le LPN, des méthodes pour réaliser des expériences de propagation d’ondes acoustiques longitudinales à des fréquences atteignant un Terahertz. Les transducteurs acoustiques sont des super-réseaux GaAs/AlAs dont la période détermine la fréquence d’émission et de réception. Trois configurations expérimentales, décrites sur la figure 1, ont été utilisées pour couvrir une gamme de fréquence allant de 0.2 à 1 THz. Un des points clés de nos expériences repose sur le grand nombre de périodes constituant le super-réseau afin d’obtenir une grande dynamique de mesure de l’amplitude des ondes acoustiques, ce qui a permis de déterminer l’atténuation acoustique sur une plage de température allant de 10 à 70 K.

JPEG Figure 1

Les différentes configurations expérimentales utilisées pour la mesure du libre parcours moyen.

On s’aperçoit sur la figure 2 que si l’atténuation augmente avec la température quelle que soit la fréquence (figure 2a), il y a par contre apparition d’un plateau entre 0.7 et 1 THz dans la dépendance en fréquence (figure 2b), après un domaine où la croissance est classiquement proportionnelle au carré de la fréquence (courbe en trait plein). Ce résultat était assez inattendu mais nous avons pu néanmoins l’expliquer dans le contexte classique des interactions de phonons. Pour la gamme de température que nous avons étudiée, les processus les plus probables font intervenir 3 phonons. La conservation des vecteurs d’onde et des énergies pour ces processus est une contrainte très limitante pour les phonons de basse énergie. Herring[2] a démontré que les processus dominants pour une onde longitudinale étaient sa diffusion inélastique par un phonon transverse ayant un vecteur d’onde proche d’une direction de haute symétrie. En effet, près de ces directions, une faible levée de dégénérescence des modes transverses permet le couplage d’une onde de basse énergie avec des phonons de grand vecteur d’onde pour lesquels la densité d’états est également importante. Paradoxalement, ce qui rend ces processus efficaces à basse fréquence explique également leur effondrement dès lors que la fréquence de l’onde longitudinale augmente : on atteint en effet très rapidement la fréquence de coupure des ondes transverses particulièrement basse dans des semi-conducteurs à liaisons covalentes (tels que GaAs ou Si). Les autres processus d’interaction compensent cet effondrement et il en résulte le plateau observé dans nos expériences.

JPEG Figure 2

Variation relative de l’atténuation acoustique en fonction de la température (a) et de la fréquence (b).

Cet effondrement des processus de Herring confère aux phonons subterahertz un temps de vie beaucoup plus long qu’attendu et une extrapolation à la température ambiante prédit notamment un LPM de 10µm pour une onde longitudinale de 1 THz dans GaAs.

Ces résultats apportent une preuve directe de l’importance des phonons subterahertz dans le transport de chaleur. La prise en compte de ces très grands LPM est donc cruciale pour une bonne compréhension du transport thermique dans les nano et micro-structures. Une détermination précise des courbes de dispersion de phonons et des termes de couplage phonon-phonon par des calculs ab initio dans différents matériaux permettrait d’étudier la généralité de ce résultat.

[1] « Broadband phonon mean free path contributions to thermal conductivity measured using frequency domain thermoreflectance ». K. T. Regner et al, Nature Communications 4, 1640 (2013)
[2] « Role of Low-Energy Phonons in Thermal Conduction ». C. Herring, Phys. Rev. 95, 954 (1954).

Référence
« Direct measurement of coherent subterahertz acoustic phonons mean free path in GaAs »
R. Legrand, A. Huynh, B. Jusserand, B. Perrin, A. Lemaître
Phys. Rev. B 93, 184304 (2016)

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Bernard Perrin