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L’activité optique révélée des objets bidimensionnels

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Les progrès en nanotechnologie, en particulier en lithographie électronique, permettent aujourd’hui de réaliser de façon contrôlée des nano-objets de forme complexe. Il devient alors possible de contrôler non seulement l’intensité des champs électromagnétiques mais aussi leur polarisation. Afin d’utiliser ces nano-objets comme capteurs ultra-sensibles ou antennes sélectives en polarisation, il est indispensable de comprendre et décrire leur réponse optique à l’échelle de l’objet unique. Dans ce cadre, un chercheur de l’INSP, en collaboration avec des chercheurs des universités Paris Diderot et d’Aix-Marseille, a pour la première fois mesuré et mis en évidence les propriétés singulières de résonateurs plasmoniques en forme de U.

L’étude a porté sur un modèle à deux dimensions visant à décrire des nanofils d’AlGaAs obtenus par croissance par jet moléculaire. Ces nanofils sont caractérisés par une géométrie hexagonale avec des facettes 110 séparées par des facettes 112. La dynamique de croissance de ces objets est dictée par la diffusion de surface et l’attachement sur les facettes. La description classique de ce phénomène (en termes de gradients de potentiel chimique) est mal définie sur des facettes qui sont des objets singuliers. On peut néanmoins dériver des équations d’évolution en fonction des moyennes du potentiel chimique sur les facettes. Les équations différentielles couplées résultantes peuvent être résolues analytiquement dans certains cas limites, ou numériquement. Les paramètres du modèle sont les énergies de surface, les coefficients de diffusion et flux de déposition sur les facettes, ainsi que la géométrie du cœur du nanofil qui est la condition initiale pour la croissance de la coquille.

L’exacerbation du champ électromagnétique au voisinage de nanoparticules métalliques à la résonance de plasmon de surface est utilisée afin de renforcer le couplage de la lumière avec les matériaux et les molécules. Cet effet trouve déjà des applications dans la détection et l’identification de molécules par luminescence ou par effet Raman. Pour détecter de façon sélective des molécules organiques, il est important de pouvoir en plus contrôler la polarisation des champs électromagnétiques à amplifier. En particulier, on souhaite favoriser des champs polarisés circulairement ce qui donne lieu à de l’activité optique[1]. L’activité optique est décrite théoriquement par la présence de couplage magnéto-électrique. Nous avons déjà montré expérimentalement que des réseaux de résonateurs d’or en forme de U présentaient de l’activité optique associée à certaines résonances de plasmon[2]. Il devient nécessaire de proposer une méthodologie de détermination des propriétés optique de tels résonateurs et de confirmer expérimentalement la présence de couplage magnéto-électrique à l’échelle de résonateurs uniques. Nous avons réalisé cette étude sur des résonateurs individuels réalisés par lithographie électronique (Figure (a)).

La réponse optique d’un résonateur peut être décrite par son tenseur de polarisabilité qui relie les moments de polarisation du résonateur aux champs excitateurs (Figure(b)) ainsi qu’à leurs variations spatiales. Les calculs récents montrent que ce tenseur de polarisabilité peut être mis sous une forme d’un tenseur 6x6[3]. Ceci implique la détermination de 36 coefficients complexes ! En nous basant sur nos résultats précédents, nous montrons théoriquement que le nombre de coefficients à déterminer peut être réduit à 7 (Figure (b)).

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(a) Géométrie d’un résonateur isolé réalisé par lithographie électronique.
(b) tenseur de polarisabilité d’un résonateur et diagrammes de rayonnements des moments. Le terme de couplage magnéto-électrique apparaît dans les cadres surlignés en pointillés rouges.
(c) Intensité diffusée vers l’avant entre polariseurs croisés pour un résonateur en fonction de la direction de propagation et de la polarisation (calcul).
(d) Schéma du dispositif expérimental utilisé.
(e) Spectres de diffusion vers l’avant entre polariseurs croisés mesurés (traits fins) et calculés avec le modèle théorique (traits pleins).

Une simplification importante vient de la possibilité de prendre en compte la dépendance des moments de polarisation aux variations spatiales des champs par un tenseur de polarisabilité qui n’en dépend plus (Figure (b)). à partir de ce résultat, il est possible de calculer numériquement la répartition spatiale du champ lointain diffusé par un résonateur en fonction de la direction de propagation et de la polarisation d’un champ excitateur (Figure (c)). En particulier, on montre que le couplage magnéto-électrique est identifiable par la présence d’un signal diffusé vers l’avant dans une polarisation orthogonale à la polarisation d’excitation (Figure (c)). L’existence de moments quadrupolaires peut être mise en évidence indépendamment (Figure(c)).

Afin de confirmer ces prédictions, nous avons réalisé des mesures en transmission en utilisant un microscope confocal développé à l’Institut Fresnel (Figure (d)) permettant de visualiser et mesurer de façon spectroscopique la réponse d’un résonateur unique. Les mesures en polarisations croisées en incidence oblique (Figure (e)) permettent de confirmer les prédictions théoriques (Figure(c)). En particulier, deux plans d’incidence différents et de deux polarisations incidentes différentes à chaque fois (soit 4 configurations de mesures) ont été utilisés. Les courbes expérimentales peuvent être parfaitement reproduites par le modèle multipolaire développé dans ce travail en ajustant la force de ces contributions dans le tenseur de polarisabilité. Nous mettons ainsi en évidence de manière univoque la présence de couplage magnéto-électrique et donc d’activité optique à l’échelle du résonateur unique.

Ces résultats ouvrent la voie au contrôle de l’intensité et de la polarisation des ondes électromagnétiques sur des volumes très faibles. Il devient alors possible d’envisager la réalisation de capteurs ultra-sensibles et sélectifs en polarisation.

[1] E. Hendry et al., Nat. Nanotechnol. 5, 783 (2010)
[2] N. Guth et al., Phys. Rev. B 85, 115138 (2012)
[3] F.B. Arango et al., ACS Photonics 1,444 (2014).

Référence
« Optical monitoring of the magneto-electric coupling in individual plasmonic scatterers »
Julien Proust, Johan Grand, Nicolas Bonod, Bruno Gallas
ACS Photonics 2016, 3 (9), pp 1581–1588

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Bruno Gallas